Kątowa spektroskopia fotoemisyjna oparta na laserze

Kątowa spektroskopia fotoemisyjna oparta na laserze jest formą spektroskopii fotoemisyjnej z rozdzielczością kątową , która wykorzystuje laser jako źródło światła. Spektroskopia fotoemisyjna to potężna i czuła technika eksperymentalna do badania fizyki powierzchni. Opiera się na efekcie fotoelektrycznym zaobserwowanym pierwotnie przez Heinricha Hertza w 1887 r., a później wyjaśnionym przez Alberta Einsteina w 1905 r., że kiedy materiał jest oświetlany światłem, elektrony mogą absorbować fotony i uciekać z materiału z energią kinetyczną: , gdzie jest , funkcją pracy materiału . Ponieważ energia kinetyczna wyrzucanych elektronów jest silnie związana z wewnętrzną strukturą elektronową , analizując spektroskopię fotoelektronów można poznać podstawowe właściwości fizyczne i chemiczne materiału, takie jak rodzaj i rozmieszczenie wiązań lokalnych , struktura elektronowa i skład chemiczny .

Ponadto, ponieważ elektrony o różnym pędzie będą uciekać z próbki w różnych kierunkach, kątowo-rozdzielcza spektroskopia fotoemisyjna jest szeroko stosowana w celu uzyskania widma dyspersyjnego energii i pędu. Eksperyment fotoemisyjny prowadzony jest przy użyciu synchrotronowego źródła światła o typowej energii fotonu 20 – 100 eV. Światło synchrotronowe jest idealne do badania dwuwymiarowych systemów powierzchniowych i oferuje niezrównaną elastyczność w zakresie ciągłej zmiany energii padającego fotonu. Jednak ze względu na wysokie koszty budowy i utrzymania tego akceleratora, dużą konkurencję o czas wiązki, a także uniwersalne minimum elektronowe średniej drogi swobodnej w materiale wokół działającej energii fotonu (20–100 eV), co prowadzi do fundamentalnej przeszkody dla czułości trójwymiarowych materiałów masowych, pożądane jest alternatywne źródło fotonów dla kątowej spektroskopii fotoemisyjnej.

Jeśli stosowane są lasery femtosekundowe, metodę można łatwo rozszerzyć, aby uzyskać dostęp do wzbudzonych stanów elektronowych i dynamiki elektronów, wprowadzając schemat pompy-sonda, patrz także dwufotonowa spektroskopia fotoelektronów .

ARPES oparty na laserze

Tło

Niektóre grupy badawcze opracowały stołową laserową spektroskopię fotoemisyjną z rozdzielczością kątową. Daniel Dessau z University of Colorado w Boulder dokonał pierwszej demonstracji i zastosował tę technikę do zbadania układu nadprzewodzącego . Osiągnięcie to nie tylko znacznie zmniejsza koszty i wielkość obiektu, ale także, co najważniejsze, zapewnia niespotykaną dotąd wyższą czułość masową ze względu na niską energię fotonu, zwykle 6 eV, a co za tym idzie dłuższą średnią drogę swobodną fotoelektronu (2–7 nm ) . w próbce. Ta zaleta jest niezwykle korzystna i potężna w badaniu silnie skorelowane materiały i nadprzewodniki o wysokiej Tc , w których fizyka fotoelektronów z najwyższych warstw może być inna niż w masie. Oprócz poprawy czułości masy o około jeden rząd wielkości, postęp w rozdzielczości pędu jest również bardzo znaczący: fotoelektrony będą szerzej rozproszone pod kątem emisji, gdy energia padającego fotonu maleje. Innymi słowy, dla danej rozdzielczości kątowej spektrometru elektronowego niższa energia fotonu prowadzi do wyższej rozdzielczości pędu. [ potrzebne źródło ] Typowa rozdzielczość pędu ARPES opartego na laserze 6 eV jest około 8 razy lepsza niż w przypadku ARPES promieniowania synchrotronowego 50 eV . Poza tym lepsza rozdzielczość pędu dzięki niskiej energii fotonów skutkuje również mniejszą k-przestrzenią dostępną dla ARPES , co jest pomocne w dokładniejszej analizie widma. Na przykład w synchrotronie 50 eV ARPES , elektrony z pierwszych 4 stref Brillouina zostaną wzbudzone i rozproszone, aby przyczynić się do tła analizy fotoelektronów. Jednak mały pęd 6 eV ARPES będzie miał dostęp tylko do części pierwszej strefy Brillouina i dlatego tylko te elektrony z małego obszaru k-przestrzeni mogą zostać wyrzucone i wykryte jako tło. Zmniejszone rozproszenie nieelastyczne tła jest pożądane przy pomiarach słabych wielkości fizycznych, w szczególności nadprzewodników o wysokiej Tc .

Eksperymentalna realizacja

Pierwszy system ARPES oparty na laserze 6 eV wykorzystywał Ti: oscylator szafirowy z synchronizacją trybu Kerra jest używany i pompowany innym laserem Nd: wanadanowym o podwójnej częstotliwości o mocy 5 W, a następnie generuje impulsy 70 fs i 6 nJ, które można przestrajać wokół 840 nm ( 1,5 eV) z częstotliwością powtarzania 1 MHz. [ potrzebne źródło ] Dwa etapy nieliniowej generacji drugiej harmonicznej światła są przeprowadzane poprzez dopasowanie fazy typu I w β- boranie baru , a następnie generowane jest poczwórne światło o długości fali 210 nm (~ 6 eV), które ostatecznie jest ogniskowane i kierowane do ultrawysoka próżnia komora jako źródło fotonów niskoenergetycznych do badania struktury elektronowej próbki.

W pierwszej demonstracji grupa Dessau wykazała, że ​​typowe widmo czwartej harmonicznej bardzo dobrze pasuje do profilu Gaussa z pełną szerokością w połowie maksimum 4,7 meV, jak również prezentuje moc 200 μW. [ potrzebne źródło ] Wydajność przy dużym strumieniu (~ 10 14 - 10 15 fotonów/s) i wąskim paśmie sprawia, że ​​oparte na laserze ARPES przewyższają ARPES promieniowania synchrotronowego , mimo że stosowane są najlepsze undulatorowe linie wiązki. [ potrzebne źródło ] Innym zauważalnym punktem jest to, że można sprawić, że poczwórne światło przejdzie przez płytkę 1/4 lub 1/2 fali , która wytwarza polaryzację kołową lub dowolne światło o polaryzacji liniowej w ARPES . Ponieważ polaryzacja światła może wpływać na stosunek sygnału do tła, możliwość kontrolowania polaryzacji światła jest bardzo znaczącym udoskonaleniem i przewagą nad synchrotronem ARPES. Dzięki wyżej wymienionym korzystnym cechom, w tym niższym kosztom eksploatacji i konserwacji, lepszej rozdzielczości energii i pędu oraz wyższemu strumieniowi i łatwości kontroli polaryzacji źródła fotonów, laserowy ARPES jest niewątpliwie idealnym kandydatem do zastosowania w bardziej wyrafinowanych eksperymentach w fizyce materii skondensowanej .

Aplikacje

Nadprzewodnik o wysokiej Tc

Jednym ze sposobów wykazania potężnych możliwości ARPES opartych na laserach jest badanie nadprzewodników o wysokiej temperaturze Tc . Poniższe odnośniki do rysunków odnoszą się do tej publikacji. Rys. 1 przedstawia doświadczalną zależność dyspersyjną , energię wiązania od pędu, nadprzewodnika Bi 2 Sr 2 CaCu 2 O 8+d wzdłuż kierunku węzłowego strefy Brillouina . Ryc. 1 (b) i ryc. 1 (c) są zrobione przez synchrotron źródło światła odpowiednio 28 eV i 52 eV, z najlepszymi liniami undulatora . Znacznie ostrzejsze piki widmowe, dowody na obecność kwazicząstek w nadprzewodniku miedzianowym , dzięki potężnemu laserowemu ARPES pokazano na ryc. 1 (a) . Jest to pierwsze porównanie dyspersyjnej relacji energia-pęd przy niskiej energii fotonu z lasera stołowego z wyższą energią z synchrotronu ARPES. Znacznie wyraźniejsza dyspersja w (a) wskazuje na lepszą rozdzielczość energii i pędu, a także wiele ważnych cech fizycznych, takich jak ogólna dyspersja pasma, powierzchnia Fermiego , szczeliny nadprzewodzące i załamanie spowodowane sprzężeniem elektron-bozon są z powodzeniem odtwarzane. Można przewidzieć, że w niedalekiej przyszłości laserowe ARPES będą szeroko stosowane, aby pomóc fizykom materii skondensowanej uzyskać bardziej szczegółowe informacje na temat natury nadprzewodnictwa w egzotycznych materiałach, a także innych nowych właściwości, których nie można zaobserwować za pomocą -najnowocześniejsze konwencjonalne techniki eksperymentalne.

Czasowo-rozdzielcza dynamika elektronów

ARPES oparty na laserze femtosekundowym można rozszerzyć, aby zapewnić spektroskopowy dostęp do stanów wzbudzonych w fotoemisji rozdzielczej w czasie i spektroskopii fotoelektronów dwufotonowych . Pompując elektron do stanu wzbudzonego wyższego poziomu za pomocą pierwszego fotonu, późniejsza ewolucja i interakcje stanów elektronowych w funkcji czasu mogą być badane przez drugi foton sondujący. Tradycyjne eksperymenty z pompą i sondą zwykle mierzą zmiany niektórych stałych optycznych, co może być zbyt skomplikowane, aby uzyskać odpowiednią fizykę. Ponieważ ARPES może dostarczyć wielu szczegółowych informacji o strukturach elektronowych i interakcjach, oparty na laserze pompowo-sondowym ARPES może badać bardziej skomplikowane systemy elektroniczne z rozdzielczością poniżej pikosekundy.

Podsumowanie i perspektywa

Chociaż kątowo-rozdzielcze źródło promieniowania synchrotronowego jest szeroko stosowane do badania powierzchniowego widma dyspersji energii i pędu, laserowy ARPES może nawet zapewnić bardziej szczegółowe i wrażliwe na masę struktury elektroniczne o znacznie lepszej rozdzielczości energii i pędu, które są niezwykle potrzebne do badania silnie skorelowanego układu elektronicznego, nadprzewodnika o wysokiej temperaturze T c i przejścia fazowego w egzotycznym układzie kwantowym. [ potrzebne źródło ] Ponadto niższe koszty operacyjne i wyższy strumień fotonów sprawiają, że oparte na laserze ARPES są łatwiejsze w obsłudze oraz bardziej wszechstronne i wydajne wśród innych nowoczesnych technik eksperymentalnych w nauce o powierzchni.

Zobacz też

Pobrane z „ https://en.wikipedia.org/w/index.php?title=Laser-based_angle-resolved_photoemission_spectroscopy&oldid=1019560147 ”