Sylvia odniosła komercyjny sukces w RCA jako artystka nagrywająca w latach 80. Pod okiem producenta Toma Collinsa ugruntował jej brzmienie wokół optymistycznych country pop . Jednak jej album z 1986 roku nie został wydany przez wytwórnię i ostatecznie została wydana przez wytwórnię w 1987 roku. Greatest Hits byłby jej ostatnim albumem wydanym przez jej wytwórnię, zanim została usunięta. Zawierał on w sumie dziewięć utworów. Siedem utworów z albumu znalazło się wśród największych hitów Sylvii. Obejmowało to jej dwa single numer jeden: „ Drifter ” (1981) i „ Nobody” . " (1982). Przedstawiono także dziesięć największych przebojów " Snapshot " (1983), " Nigdy dość nie wróciłem (From Loving You) " (1983), " Fallin' in Love " (1985) i " Cry Just a Little " Bit ” (1985). W czasie pracy w RCA Sylvia współpracowała z różnymi producentami, co zaowocowało serią napisów do produkcji albumu.
Greatest Hits został wydany w 1987 roku przez RCA Records. Został wydany w kilku formatach, w tym na kasecie i płycie kompaktowej . Po wydaniu album spędził osiem tygodni na Billboard Top Country Albums . W sierpniu 1987 roku osiągnął szczyt na 59. miejscu. Jest to jak dotąd ostatni album Sylvii na listach przebojów. Album zawierał także dwie nowe piosenki, w szczególności „Straight from the Heart”. Utwór powstał jako jedyny singiel z albumu w lutym 1987 roku, również za pośrednictwem RCA. Spędzenie sześciu tygodni na liście Billboard Hot Country Songs wykresie, ostatecznie osiągnął 66 miejsce w maju 1987 roku. Thom Owens z Allmusic udzielił w większości pozytywnej odpowiedzi w swojej recenzji Greatest Hits, nazywając ją „krótką, ale zabawną”.