Namagnesowanie orbitalne

W mechanice kwantowej namagnesowanie orbitalne , M _orb , odnosi się do namagnesowania indukowanego ruchem orbitalnym naładowanych cząstek , zwykle elektronów w ciałach stałych . Termin „orbitalny” odróżnia go od udziału spinowych stopni swobody, M _spin , w całkowitym namagnesowaniu. Niezerowe namagnesowanie orbitalne wymaga złamanej symetrii odwrócenia czasu, która może wystąpić spontanicznie w ferromagnetykach i ferrimagnetyczne lub mogą być indukowane w materiale niemagnetycznym przez przyłożone pole magnetyczne .

Definicje

Orbitalny moment magnetyczny skończonego układu, takiego jak cząsteczka, jest podawany klasycznie przez

${\ Displaystyle \ mathbf {m} _ {\ rm {orb}} = {\ Frac {1} {2}} \ int d ^ {3 }\mathbf {r} \,\mathbf {r} \times \mathbf {J} (\mathbf {r} )}$

gdzie J ( r ) jest gęstością prądu w punkcie r . (Tutaj używane są jednostki SI ; w jednostkach Gaussa prefaktorem byłoby zamiast tego 1/2 c , gdzie c jest prędkością światła ). W kontekście mechaniki kwantowej można to również zapisać jako

${\ Displaystyle \ mathbf {m} _ {\ rm {orb}} = {\ Frac {-e} {2m_ {e}}} \ langle \ Psi \ vert \ mathbf {L} \ vert \ Psi \ rangle }$

gdzie − e i m _e to ładunek i masa elektronu , Ψ to funkcja falowa stanu podstawowego , a L to operator momentu pędu . Całkowity moment magnetyczny wynosi

${\ Displaystyle \ mathbf {m} = \ mathbf {m} _ {\ rm {orb}} + \ mathbf {m} _ {\ rm {spin}}}$

gdzie wkład spinu jest z natury kwantowo-mechaniczny i jest określony przez

${\ Displaystyle \ mathbf {m} _ {\ rm {spin}} = {\ Frac {-g_ {s} \ mu _ {\ rm {B}}} {\ hbar}} \, \ langle \ psi \vert \mathbf {S} \vert \Psi \rangle }$

gdzie g _s to współczynnik g spinu elektronu , μ _B to magneton Bohra , ħ to zredukowana stała Plancka , a S to operator spinu elektronu .

Namagnesowanie orbitalne M jest definiowane jako gęstość momentu orbitalnego; tj. moment orbitalny na jednostkę objętości. Dla kryształu o objętości V złożonego z pojedynczych jednostek (np. molekuł) oznaczonych indeksem j o momentach magnetycznych m _{orb, j} , jest to

${\ Displaystyle \ mathbf {M} _ {\ rm {orb}} = {\ Frac {1} {V}} \ suma _ {j \ in V} \ mathbf {m} _ {{\ rm {orb}} ,J}\;.}$

Jednak prawdziwe kryształy składają się ze składników atomowych lub molekularnych, których chmury ładunków zachodzą na siebie, więc powyższy wzór nie może być traktowany jako podstawowa definicja magnetyzacji orbitalnej. Dopiero niedawno rozwój teoretyczny doprowadził do właściwej teorii namagnesowania orbitalnego w kryształach, jak wyjaśniono poniżej.

Teoria

Trudności w definicji magnetyzacji orbitalnej

W przypadku kryształu magnetycznego kusząca jest próba zdefiniowania

${\ Displaystyle \ mathbf {M} _ {\ rm {orb}} = {\ Frac {1} {2V}} \ int _ { V}d^{3}\mathbf {r} \,\mathbf {r} \times \mathbf {J} (\mathbf {r} )}$

gdzie granica jest przyjmowana, gdy objętość V układu staje się duża. Jednak ze względu na współczynnik r w całce, całka ma udział prądów powierzchniowych, których nie można zaniedbać, w wyniku czego powyższe równanie nie prowadzi do zbiorczej definicji namagnesowania orbity.

Innym sposobem sprawdzenia, czy istnieje trudność, jest próba zapisania kwantowo-mechanicznego wyrażenia dla namagnesowania orbity w kategoriach obsadzonych funkcji Blocha dla pojedynczej cząstki | ψ _{n k} ⟩ pasma n i pędu kryształu k :

${\ Displaystyle \ mathbf {M} _ {\ rm {orb}} = {\ Frac {-e} {2m_ {e}}} \ suma _ {n} \ int _ {\ rm {BZ}} {\ frac {d^{3}k}{(2\pi )^{3}}}\,\langle \psi _{n\mathbf {k} }\vert \mathbf {r} \times \mathbf {p} \ vert \psi _{n\mathbf {k} }\rangle \,,}$

gdzie p jest operatorem pędu , L = r × p , a całka jest oceniana w strefie Brillouina (BZ). Ponieważ jednak funkcje Blocha są rozszerzone, element macierzy wielkości zawierającej r jest źle zdefiniowany, a ten wzór jest w rzeczywistości źle zdefiniowany.

Przybliżenie sfery atomowej

W praktyce namagnesowanie orbitalne jest często obliczane poprzez rozkład przestrzeni na nienakładające się na siebie sfery skupione na atomach (podobnie w duchu do przybliżenia z muffin-puszki ), obliczenie całki r × J ( r ) wewnątrz każdej sfery i zsumowanie składek. To przybliżenie pomija udział prądów w obszarach śródmiąższowych między sferami atomowymi. Niemniej jednak często jest to dobre przybliżenie, ponieważ prądy orbitalne związane z częściowo wypełnionym d i f powłoki są zwykle silnie zlokalizowane wewnątrz tych sfer atomowych. Pozostaje to jednak podejściem przybliżonym.

Współczesna teoria magnetyzacji orbitalnej

Ogólne i dokładne sformułowanie teorii magnetyzacji orbitalnej zostało opracowane w połowie 2000 roku przez kilku autorów, najpierw w oparciu o podejście półklasyczne, następnie wyprowadzenie z reprezentacji Wanniera , a wreszcie z ekspansji długofalowej . Otrzymany wzór na magnetyzację orbity, specjalizujący się w zerowej temperaturze, to

${\ Displaystyle \ mathbf {M} _ {\ rm {orb}} = {\ Frac {e} {2 \ hbar}} \ suma _ {n} \ int _ {\ rm {BZ}} {\ Frac { d^{3}k}{(2\pi)^{3}}}\,f_{n\mathbf {k}}\;\operatorname {Im} \;\left\langle {\frac {\częściowe u_ {n\mathbf {k}}}{\częściowo {\mathbf {k} }}}\right|\times \left(H_{\mathbf {k}}+E_{n\mathbf {k}}-2\ mu \right)\left|{\frac {\częściowe u_{n\mathbf {k}}}{\częściowe {\mathbf {k}}}}\right\rangle,}$

gdzie f _{n k} wynosi odpowiednio 0 lub 1, gdy energia pasma E _{n k} spada powyżej lub poniżej energii Fermiego μ ,

${\ Displaystyle H _ {\ mathbf {k}} = e ^ {-i \ mathbf {k} \ cdot \ mathbf {r}} He ^ {i \ mathbf {k} \cdot \mathbf {r} }}$

jest efektywnym hamiltonianem przy wektorze falowym k i

${\ Displaystyle u _ {n \ mathbf {k}} (\ mathbf {r}) = e ^ {-i \ mathbf {k} \ cdot \mathbf {r}}\psi _{n\mathbf {k}}(\mathbf {r})}$

czy okresowa funkcja komórkowa Blocha jest satysfakcjonująca

${\ Displaystyle H _ {\ mathbf {k}} \ lewo | u_ {n \ mathbf {k}} \ prawo \ rangle = E_ {n \ mathbf {k}} \ lewo | u_ {n \ mathbf {k}} \ w prawo\rangle \;.}$

Dostępne jest również uogólnienie na temperaturę skończoną. Zauważ, że wyrażenie obejmujące energię pasma En _{k krzywiznę} w tym wzorze jest tak naprawdę całką energii pasma pomnożoną przez Berry'ego . W literaturze pojawiły się wyniki obliczone według powyższego wzoru. Niedawny przegląd podsumowuje te zmiany.

Eksperymenty

Namagnesowanie orbitalne materiału można dokładnie określić, mierząc współczynnik żyromagnetyczny γ , tj. stosunek magnetycznego momentu dipolowego ciała do jego momentu pędu. Współczynnik żyromagnetyczny jest związany ze spinem i magnetyzacją orbity zgodnie z

${\ Displaystyle \ gamma = 1 + {\ Frac {M _ {\ operatorname {orb}}} {(M _ {\ operatorname {spin} }+M_{\mathrm {kula} })}}}$

Dwie główne techniki eksperymentalne opierają się albo na efekcie Barnetta , albo na efekcie Einsteina-de Haasa . Zebrano dane eksperymentalne dla Fe, Co, Ni i ich stopów.