Zachowanie się paliwa jądrowego podczas awarii reaktora

Na tej stronie opisano, jak zachowuje się paliwo jądrowe z dwutlenku uranu zarówno podczas normalnej pracy reaktora jądrowego , jak iw warunkach awarii reaktora , takich jak przegrzanie. Prace w tej dziedzinie są często bardzo kosztowne w prowadzeniu, dlatego często były prowadzone na zasadzie współpracy między grupami krajów, zwykle pod egidą Komitetu Organizacji Współpracy Gospodarczej i Rozwoju ds. Bezpieczeństwa Instalacji Jądrowych (CSNI) .

To jest obraz tomografii w fałszywych kolorach wiązki (FPT1) 18 napromieniowanych prętów paliwowych (średnie spalanie 23 GWd/tU) degradowanych pod wpływem pary w ramach zestawu eksperymentów PHEBUS. Czarny i niebieski to obszary o małej gęstości, podczas gdy czerwony to obszar o dużej gęstości. Można zauważyć, że paliwo uległo uszkodzeniu mechanicznemu i utworzyło kałużę w pobliżu dna wiązki. Spód pakietu nie stopił się.

Obrzęk

Okładziny

Zarówno paliwo, jak i okładziny mogą pęcznieć. Okładzina zakrywa paliwo, tworząc kołek paliwowy i może ulec deformacji. Normalnym zjawiskiem jest wypełnienie szczeliny między paliwem a okładziną gazowym helem , aby umożliwić lepszy kontakt termiczny między paliwem a okładziną. Podczas użytkowania ilość gazu wewnątrz kołka paliwowego może wzrosnąć z powodu tworzenia się gazów szlachetnych ( krypton i ksenon ) w procesie rozszczepienia. Jeśli do wypadku z utratą chłodziwa (LOCA) (np. Three Mile Island ) lub wypadku wywołanego reaktywacją (RIA) (np. Czarnobyl lub SL-1 ), temperatura tego gazu może wzrosnąć. W miarę uszczelnienia trzpienia paliwowego ciśnienie gazu wzrośnie (PV = nRT) i możliwe jest odkształcenie i rozerwanie okładziny. Zauważono, że zarówno korozja , jak i napromieniowanie mogą zmienić właściwości stopu cyrkonu powszechnie stosowanego jako okładzina, czyniąc go kruchym . W rezultacie eksperymenty z użyciem nienapromieniowanych rur ze stopu cyrkonu mogą wprowadzać w błąd.

Według jednej z prac zaobserwowano następującą różnicę między trybem zniszczenia okładziny paliwa niewykorzystanego i zużytego.

Nienapromieniowane pręty paliwowe zostały poddane ciśnieniu przed umieszczeniem w specjalnym reaktorze w japońskim reaktorze do badań nad bezpieczeństwem jądrowym (NSRR), gdzie zostały poddane symulowanemu przejściu RIA. Pręty te uległy uszkodzeniu po późnym balonowaniu w stanie przejściowym, gdy temperatura płaszcza była wysoka. Uszkodzenie okładziny w tych testach było ciągliwe i było to rozerwanie.

Zużyte paliwo (61 GW-dni/ tonę uranu) uległo uszkodzeniu we wczesnej fazie przejściowej z kruchym pęknięciem , które było pęknięciem podłużnym.

Stwierdzono, że rurka z uwodornionego cyrkonu jest słabsza, a ciśnienie rozrywające mniejsze.

Powszechnym procesem niszczenia paliwa w reaktorach chłodzonych wodą jest przejście do wrzenia filmu i następujący po nim zapłon płaszcza cyrkonowego w parze. Efekty przepływu intensywnego gorącego produktu reakcji wodoru na granulki paliwa i na ściankę wiązki są dobrze pokazane na bocznym zdjęciu.

Paliwo

Paliwo jądrowe może pęcznieć podczas użytkowania, co jest spowodowane takimi efektami, jak tworzenie się gazu rozszczepialnego w paliwie i uszkodzenie, które występuje w sieci krystalicznej ciała stałego. Gazy rozszczepienia gromadzą się w pustce, która tworzy się w środku pastylki paliwa w miarę wzrostu spalania. Gdy tworzy się pustka, niegdyś cylindryczny granulat rozpada się na kawałki. Pęcznienie peletu paliwa może powodować interakcję peletu z płaszczem, gdy rozszerzy się on termicznie do wnętrza rury płaszcza. Spęczniały granulat paliwa wywiera mechaniczne naprężenia na okładzinę. Dokument na temat pęcznienia paliwa można pobrać ze strony internetowej NASA .

Uwolnienie gazu rozszczepienia

Gdy paliwo ulega degradacji lub ogrzewaniu, bardziej lotne produkty rozszczepienia, które są uwięzione w dwutlenku uranu , mogą się uwolnić. Na przykład zobacz.

Napisano raport o uwalnianiu ⁸⁵ Kr, ¹⁰⁶ Ru i ^{137 Cs z uranu w obecności powietrza.} Stwierdzono, że dwutlenek uranu przekształca się w U ₃ O ₈ w temperaturze około 300 do 500 °C w powietrzu. Podają, że proces ten wymaga trochę czasu, aby rozpocząć, po czasie indukcji próbka nabiera masy. w tym czasie indukcji na powierzchni dwutlenku uranu była obecna warstwa U ₃ O _{7 .} Podają, że od 3 do 8% kryptonu -85 zostało uwolnionych, a znacznie mniej rutenu (0,5%) i cezu (2,6 x 10-3 ^% ) wystąpiło podczas utleniania dwutlenku uranu.

Przenikanie ciepła między okładziną a wodą

W reaktorze energetycznym chłodzonym wodą (lub w wypełnionym wodą basenie wypalonego paliwa , SFP), jeśli w wyniku wypadku zainicjowanego reaktywnością nastąpi skok mocy, zrozumienie transferu ciepła z powierzchni płaszcza do woda jest bardzo przydatna. We francuskim badaniu metalowa rura zanurzona w wodzie (zarówno w typowych PWR , jak i SFP) została podgrzana elektrycznie, aby zasymulować wytwarzanie ciepła w kołku paliwowym w procesach jądrowych. Temperatura rury była monitorowana za pomocą termopar , a podczas testów przeprowadzonych w warunkach PWR woda wpływająca do większej rury (średnica 14,2 mm), w której znajdowała się badana rura metalowa (średnica zewnętrzna 9,5 mm i długość 600 mm), miała temperaturę 280°C i 15 MPa. Woda przepływała przez rurę wewnętrzną z prędkością około 4 ms ^-1 , a okładzinę poddano ogrzewaniu w temperaturze od 2200 do 4900 °C s ^-1 w celu symulacji RIA. Stwierdzono, że wraz ze wzrostem temperatury płaszcza szybkość wymiany ciepła z powierzchni płaszcza początkowo rosła, gdy woda gotowała się w miejscach zarodkowania . Kiedy strumień ciepła jest większy niż krytyczny strumień ciepła, następuje kryzys wrzenia. Dzieje się tak, gdy temperatura powierzchni płaszcza paliwowego wzrasta tak, że powierzchnia metalu jest zbyt gorąca (powierzchnia wysycha) do wrzenia zarodkowania. Gdy powierzchnia wysycha, szybkość wymiany ciepła maleje, po dalszym wzroście temperatury powierzchni metalu wrzenie powraca, ale jest to już wrzenie warstewkowe .

Wodorowanie i korozja nadwodna

Wraz ze wzrostem wypalania się wiązki paliwa jądrowego (czas w reaktorze), promieniowanie zaczyna zmieniać nie tylko granulki paliwa wewnątrz płaszcza, ale także sam materiał płaszcza. Cyrkon reaguje chemicznie z przepływającą wokół niego wodą jako chłodziwem, tworząc ochronny tlenek na powierzchni okładziny. Zwykle jedna piąta ściany okładziny zostanie zużyta przez tlenek w PWR. W BWR występuje mniejsza grubość warstwy korozji. Zachodząca reakcja chemiczna to:

Zr + 2 H ₂ O → ZrO ₂ + 2 H ₂ (g)

Wodorowanie występuje, gdy produkt gazowy (wodór) wytrąca się w postaci wodorków w cyrkonie. Powoduje to, że okładzina staje się krucha, a nie plastyczna. Pasma wodorkowe tworzą pierścienie w płaszczu. W miarę jak okładzina doświadcza naprężenia obwodowego spowodowanego rosnącą ilością produktów rozszczepienia, naprężenie obwodowe wzrasta. Ograniczenia materiałowe płaszcza to jeden aspekt, który ogranicza ilość spalanego paliwa jądrowego, które może gromadzić się w reaktorze.

CRUD (Chalk River Unidentified Deposits) zostało odkryte przez Chalk River Laboratories . Występuje na zewnątrz plateru w miarę gromadzenia się wypalenia.

Gdy zespół paliwa jądrowego jest przygotowywany do przechowywania na miejscu, jest suszony i przenoszony do beczki transportowej wypalonego paliwa jądrowego wraz z dziesiątkami innych zespołów. Następnie leży na betonowej podkładce przez kilka lat, czekając na tymczasowe miejsce do przechowywania lub ponowne przetworzenie. Transport uszkodzonej przez promieniowanie okładziny jest trudny, ponieważ jest bardzo delikatny. Po wyjęciu z reaktora i schłodzeniu w basenie zużytego paliwa, wodorki w płaszczu zespołu zmieniają swoją orientację tak, że promieniście wskazują z paliwa, a nie kołowo w kierunku naprężenia obwodowego. To stawia paliwo w takiej sytuacji, że po przeniesieniu do miejsca ostatecznego spoczynku, gdyby beczka spadła, okładzina byłaby tak słaba, że mogłaby pęknąć i uwolnić granulki zużytego paliwa wewnątrz beczki.

Korozja na wewnętrznej stronie okładziny

cyrkonu mogą ulegać korozji naprężeniowej pod wpływem jodu; jod tworzy się jako produkt rozszczepienia , który w zależności od rodzaju paliwa może wydostawać się z peletu. Wykazano, że jod powoduje wzrost szybkości pękania w przewodach cyrkaloy -4 pod ciśnieniem.

Reaktory moderowane grafitem

W przypadku reaktorów grafitowych chłodzonych dwutlenkiem węgla , takich jak reaktory typu Magnox i AGR , ważną reakcją korozyjną jest reakcja cząsteczki dwutlenku węgla z grafitem ( węglem ), w wyniku której powstają dwie cząsteczki tlenku węgla . Jest to jeden z procesów ograniczających żywotność tego typu reaktorów.

Reaktory chłodzone wodą

Korozja

W reaktorze chłodzonym wodą działanie promieniowania na wodę ( radioliza ) powoduje powstanie nadtlenku wodoru i tlenu . Mogą one powodować korozję naprężeniową pęknięć metalowych części, w tym okładzin paliwowych i innych przewodów rurowych. Aby to złagodzić, hydrazyna i wodór są wtryskiwane do pierwotnego obwodu chłodzenia BWR lub PWR jako inhibitory korozji w celu dostosowania właściwości redoks układu. Opublikowano przegląd ostatnich wydarzeń na ten temat.

Naprężenia termiczne podczas hartowania

Uważa się, że w wypadku utraty chłodziwa (LOCA) powierzchnia płaszcza może osiągnąć temperaturę między 800 a 1400 K, a płaszcz będzie przez pewien czas wystawiony na działanie pary , zanim woda zostanie ponownie wprowadzona do reaktora w celu schłodzenia paliwo. W tym czasie, gdy gorąca okładzina jest wystawiona na działanie pary , nastąpi pewne utlenianie cyrkonu, tworząc tlenek cyrkonu , który jest bogatszy w cyrkon niż tlenek cyrkonu . Ta faza Zr (O) jest fazą α, dalsze utlenianie tworzy tlenek cyrkonu. Im dłużej okładzina jest wystawiona na działanie pary wodnej, tym mniej będzie plastyczna. Jedną z miar plastyczności jest ściśnięcie pierścienia wzdłuż średnicy (ze stałą prędkością przemieszczenia, w tym przypadku 2 mm min- ¹ ) aż do wystąpienia pierwszego pęknięcia, po czym pierścień zacznie pękać. Wydłużenie, które występuje pomiędzy momentem przyłożenia maksymalnej siły a zmniejszeniem obciążenia mechanicznego do 80% obciążenia wymaganego do wywołania pierwszego pęknięcia, wynosi L0,8 _w mm. Im bardziej plastyczna jest próbka, tym większa będzie ta wartość _{L0,8 .}

W jednym eksperymencie cyrkon jest podgrzewany w parze do 1473 K, próbka jest powoli schładzana w parze do 1173 K przed hartowaniem w wodzie. Wraz ze wzrostem czasu ogrzewania w temperaturze 1473 K cyrkon staje się bardziej kruchy, a _L0,8 maleje.

Starzenie się stali

Napromieniowanie powoduje pogorszenie właściwości stali, na przykład stal SS316 staje się mniej plastyczna i mniej ciągliwa . Pogarsza się również pękanie w wyniku pełzania i korozji naprężeniowej. Artykuły na ten temat są nadal publikowane.

Pękanie i przegrzewanie się paliwa

Wynika to z faktu, że gdy paliwo rozszerza się podczas ogrzewania , rdzeń peletu rozszerza się bardziej niż obrzeże. Z powodu naprężeń termicznych powstałych w ten sposób pęknięć paliwowych, pęknięcia mają tendencję do przechodzenia od środka do krawędzi w kształcie gwiazdy. Pracę doktorską na ten temat opublikowała studentka Królewskiego Instytutu Technologicznego w Sztokholmie ( Szwecja ).

Kraking paliwa ma wpływ na uwalnianie radioaktywności z paliwa zarówno w warunkach awarii, jak iw przypadku wykorzystania wypalonego paliwa jądrowego jako ostatecznej formy składowania. Pękanie zwiększa powierzchnię paliwa, co zwiększa szybkość, z jaką produkty rozszczepienia mogą opuszczać paliwo.

Temperatura paliwa zmienia się w zależności od odległości od środka do obrzeża. W odległości x od środka temperatura (Tx ₎ jest opisana równaniem , w którym ρ jest gęstością mocy (Wm ^-3 ), a Kf _jest przewodnością cieplną .

T _x = T _Obrzeże + ρ (r _pelet ² – x ²) (4 K _f ) ⁻¹

Aby to wyjaśnić, dla serii używanych granulek paliwa o temperaturze krawędzi 200 ° C (typowej dla BWR ) o różnych średnicach i gęstościach mocy 250 Wm ^-3 , modelowano za pomocą powyższego równania. Te granulki paliwa są dość duże; normalne jest stosowanie pastylek tlenkowych o średnicy około 10 mm.

Profil temperatury dla pelletu paliwowego o średnicy 20 mm i gęstości mocy 250 W na metr sześcienny. Temperatura centralna jest bardzo różna dla różnych stałych paliw.
Profil temperatury dla pelletu paliwowego o średnicy 26 mm i gęstości mocy 250 W na metr sześcienny.
Profil temperatury dla pelletu paliwowego o średnicy 32 mm i gęstości mocy 250 W na metr sześcienny.

Aby pokazać wpływ różnych gęstości mocy na temperatury linii środkowej, poniżej przedstawiono dwa wykresy dla śrutu 20 mm przy różnych poziomach mocy. Oczywiste jest, że dla wszystkich peletek (a najbardziej prawdziwych dla dwutlenku uranu) dla peletu o danym rozmiarze należy ustalić granicę gęstości mocy . Jest prawdopodobne, że matematyka użyta do tych obliczeń zostałaby wykorzystana do wyjaśnienia działania bezpieczników elektrycznych , a także do przewidywania temperatury linii środkowej w dowolnym systemie, w którym ciepło jest uwalniane w obiekcie w kształcie walca.

Profil temperatury dla pelletu paliwowego o średnicy 20 mm i gęstości mocy 500 W na metr sześcienny. Ponieważ temperatura topnienia dwutlenku uranu wynosi około 3300 K, jasne jest, że paliwo tlenku uranu przegrzewa się w środku.
Profil temperatury dla pelletu paliwowego o średnicy 20 mm i gęstości mocy 1000 W na metr sześcienny. Paliwa inne niż dwutlenek uranu nie są zagrożone.

Utrata lotnych produktów rozszczepienia z peletek

Ogrzewanie peletek może spowodować utratę niektórych produktów rozszczepienia z rdzenia peletu. Jeśli ksenon może szybko opuścić pastylkę, wówczas ilość ¹³⁴ Cs i ¹³⁷ Cs, które są obecne w szczelinie między okładziną a paliwem, wzrośnie. W rezultacie, jeśli cyrkalojowe trzymające pelet zostaną rozbite, nastąpi większe uwolnienie radioaktywnego cezu z paliwa. Ważne jest, aby zrozumieć, że ¹³⁴ Cs i ¹³⁷ Cs powstają na różne sposoby, w związku z czym dwa izotopy cezu można znaleźć w różnych częściach kołka paliwowego.

Oczywiste jest, że lotne izotopy jodu i ksenonu mają kilka minut na dyfuzję z pastylki do szczeliny między paliwem a okładziną. Tutaj ksenon może rozpaść się do długożyciowego izotopu cezu.

Rodzaju ¹³⁷ Cs

Tworzenie ¹³⁷ Cs z jego prekursorów
Element	Izotop	tryb rozpadu	pół życia	bezpośrednia wydajność rozszczepienia
Sn	137	β	bardzo krótki (<1 s)	0,00%
Śr	137	β	bardzo krótki (<1 s)	0,03%
Te	137	β	2,5 sekundy	0,19%
I	137	β	24,5 sekundy	1,40%
Xe	137	β	3,8 minuty	1,44%
Cs	137	β	30 lat	0,08%

Te wydajności rozszczepienia obliczono dla ²³⁵ U przy założeniu neutronów termicznych (0,0253 eV) na podstawie danych z wykresu nuklidów.

Rodzaju ¹³⁴ Cs

W przypadku ¹³⁴ Cs prekursorem tego izotopu jest stabilny ¹³³ Cs, który powstaje w wyniku rozpadu znacznie dłużej żyjących izotopów ksenonu i jodu. Żaden ¹³⁴ Cs nie powstaje bez aktywacji neutronowej , ponieważ ¹³⁴ Xe jest izotopem stabilnym. W wyniku tego odmiennego sposobu formowania fizyczne położenie ¹³⁴ Cs może różnić się od położenia ¹³⁷ Cs.

Powstawanie ¹³⁴ Cs i produkty jego rozpadu (córki)
Element	Izotop	tryb rozpadu	pół życia	bezpośrednia wydajność rozszczepienia
W	133	β	0,18 sekundy	0,00%
Sn	133	β	1,45 sekundy	0,07%
Śr	133	β	2,5 minuty	1,11%
Te	133m	β (82,5%)	55,4 minuty	0,49%
Te	133	β	12,5 minuty	0,15%
I	133	β	20,8 godz	1,22%
Xe	133	β	5,2 dnia	0,00%
Cs	133	–	stabilny (w rdzeniu ulega aktywacji neutronowej)	0,00%
Cs	134	β	2,1 roku	6,4x10-6 % ^_

Te wydajności rozszczepienia obliczono dla ²³⁵ U przy założeniu neutronów termicznych (0,0253 eV) na podstawie danych z wykresu nuklidów.

Przykład niedawnego badania PIE

W niedawnym badaniu wykorzystano 20% wzbogacony uran rozproszony w szeregu różnych matryc, aby określić fizyczne położenie różnych izotopów i pierwiastków chemicznych.

Stały roztwór uranu w cyrkonie stabilizowanym itrem (YSZ) (stosunek atomów Y: Zr 1: 4) .
uranu w obojętnej matrycy utworzonej z mieszaniny YSZ i spinelu (MgAl ₂ O ₄ ).
Cząsteczki uranu rozproszone w obojętnej matrycy utworzonej przez mieszaninę YSZ i tlenku glinu .

Paliwa różniły się pod względem zdolności do zatrzymywania ksenonu z rozszczepienia ; pierwsze z trzech paliw zachowało 97% ¹³³ Xe , drugie zachowało 94%, podczas gdy ostatnie paliwo zachowało tylko 76% tego izotopu ksenonu. 133 Xe jest długożyciowym radioaktywnym izotopem, który może powoli dyfundować z osadu, zanim zostanie ^aktywowany neutronami , tworząc ¹³⁴ Cs . Bardziej krótkotrwały ¹³⁷ Xe był mniej zdolny do wypłukiwania z granulek; 99%, 98% i 95% ¹³⁷ Xe zostało zatrzymane w peletkach. Stwierdzono również, że ¹³⁷ Cs w rdzeniu peletki było znacznie niższe niż stężenie na obrzeżu peletki, podczas gdy mniej lotny ¹⁰⁶ Ru był bardziej równomiernie rozłożony w peletkach.

Kolejnym paliwem są cząsteczki stałego roztworu uranu w cyrkonie stabilizowanym tlenkiem itru rozproszone w tlenku glinu , które spaliły się do 105 GW-dni na metr sześcienny. Skaningowy mikroskop elektronowy (SEM) jest interfejsem między tlenkiem glinu a cząsteczką paliwa. Można zauważyć, że produkty rozszczepienia są dobrze ograniczone w paliwie, niewiele produktów rozszczepienia dostało się do matrycy z tlenku glinu. Neodym jest rozprowadzany w paliwie w sposób jednorodny, podczas gdy cez jest rozprowadzany prawie równomiernie w całym paliwie . Stężenie cezu jest nieco wyższe w dwóch punktach, w których występują pęcherzyki ksenonu. Znaczna część ksenonu jest obecna w bąbelkach, podczas gdy prawie cały ruten jest obecny w postaci nanocząstek . Nanocząsteczki rutenu nie zawsze są kolokowane z bąbelkami ksenonu.

Uwolnienie produktów rozszczepienia do wody chłodzącej w wypadku typu Three Mile Island

Na Three Mile Island rdzeń niedawno SCRAMowany był pozbawiony wody chłodzącej, w wyniku rozpadu ciepła rdzeń wyschnął, a paliwo zostało uszkodzone. Podejmowano próby ponownego schłodzenia rdzenia wodą. Według Międzynarodowej Agencji Energii Atomowej dla PWR o mocy 3000 MW (t) normalne poziomy radioaktywności chłodziwa przedstawiono poniżej w tabeli oraz aktywność chłodziwa dla reaktorów, którym pozwolono wyschnąć (i przegrzać) przed odzyskaniem wodą . W uwalnianiu szczelinowym aktywność w szczelinie paliwowo-płaszczowej została uwolniona, podczas gdy w uwalnianiu stopionego rdzenia rdzeń został stopiony przed odzyskaniem przez wodę.

*Poziomy radioaktywności w chłodziwie typowego PWR w różnych warunkach (MBq L ⁻¹* )
Izotop	Normalna	>20% Uwolnienie luki	>10% Stopiony rdzeń
¹³¹ I	2	200000	700000
¹³⁴ Cs	0,3	10000	60000
¹³⁷ Cs	0,3	6000	30000
¹⁴⁰ Ba	0,5	–	100000

Wydanie w Czarnobylu

Uwalnianie radioaktywności ze zużytego paliwa jest w dużym stopniu kontrolowane przez lotność pierwiastków. W Czarnobylu uwolniono dużo ksenonu i jodu , podczas gdy znacznie mniej cyrkonu . Fakt, że z łatwością uwalniane są tylko bardziej lotne produkty rozszczepienia, znacznie opóźni uwalnianie radioaktywności w przypadku wypadku powodującego poważne uszkodzenie rdzenia. Korzystając z dwóch źródeł danych można stwierdzić, że pierwiastki, które występowały w postaci gazów, związków lotnych lub związków półlotnych (takich jak CsI ) zostały uwolnione w Czarnobylu, podczas gdy pierwiastki mniej lotne tworzące roztwory stałe z paliwem pozostały wewnątrz paliwa reaktora.

Zgodnie z raportem OECD NEA dotyczącym Czarnobyla (dziesięć lat później) ujawniono następujące proporcje podstawowego inwentarza. Formami fizycznymi i chemicznymi uwolnienia były gazy , aerozole oraz drobno rozdrobnione paliwo stałe. Według niektórych badań ruten jest bardzo mobilny, gdy paliwo jądrowe jest ogrzewane powietrzem. Ta mobilność była bardziej widoczna w przypadku ponownego przetwarzania, wraz z powiązanymi uwolnieniami rutenu, z których ostatnim był wzrost radioaktywności w powietrzu w Europie jesienią 2017 r. , podobnie jak w środowisku promieniowania jonizującego wypalonego paliwa jądrowego i obecności tlenu, reakcje lotny związek tlenek rutenu(VIII) , który ma temperaturę wrzenia około 40°C (104°F) i jest silnym utleniaczem, reagującym praktycznie z każdym paliwem/ węglowodorem stosowanym w PUREX .

Opublikowano prace dotyczące paliwa TRISO ogrzewanego w powietrzu, z odpowiednią enkapsulacją nuklidów.

Tabela danych chemicznych

Formy chemiczne produktów rozszczepienia w ditlenku uranu, procent uwolnienia w Czarnobylu i temperatury według Colle *et al.* wymagane do uwolnienia 10% pierwiastka z paliwa nieutlenionego lub utlenionego. Kiedy zakłada się, że dane z jednego elementu mają zastosowanie do innego elementu, energia jest zapisana *kursywą* .
Element	Gaz	Metal	Tlenek	Solidne rozwiązanie	radioizotopy	Uwolnienie w Czarnobylu	T wymagane do 10% uwolnienia z UO ₂	T wymagane do 10% uwolnienia z U ₃ O ₈
br	Tak	–	–	–	–	–	–	–
Kr	Tak	–	–	–	⁸⁵ Kr	100%	–	–
Rb	Tak	–	Tak	–	–	–	–	–
Sr	–	–	Tak	Tak	⁸⁹ Sr i ⁹⁰ Sr	4–6%	1950 k	–
Y	–	–	–	Tak	–	3,5%	–	–
Zr	–	–	Tak	Tak	⁹³ Zr i ⁹⁵ Zr	3,5%	2600 K	–
Uwaga	–	–	Tak	–	–	–	–	–
pn	–	Tak	Tak	–	⁹⁹ pn	>3,5%	–	1200 tys
Tc	–	Tak	–	–	⁹⁹ Tc	–	–	1300 K
ru	–	Tak	–	–	¹⁰³ Ru i ¹⁰⁶ Ru	>3,5%	–	–
Rh	–	Tak	–	–	–	–	–	–
Pd	–	Tak	–	–	–	–	–	–
Ag	–	Tak	–	–	–	–	–	–
Płyta CD	–	Tak	–	–	–	–	–	–
W	–	Tak	–	–	–	–	–	–
Sn	–	Tak	–	–	–	–	–	–
Śr	–	Tak	–	–	–	–	–	–
Te	Tak	Tak	Tak	Tak	¹³² Te	25–60%	1400 K	1200 tys
I	Tak	–	–	–	¹³¹ I	50–60%	1300 K	1100 K
Xe	Tak	–	–	–	¹³³ Xe	100%	1450 tys	–
Cs	Tak	–	Tak	–	¹³⁴ Cs i ¹³⁷ Cs	20–40%	1300 K	1200 do 1300 K
Ba	–	–	Tak	Tak	¹⁴⁰ Ba	4–6%	1850 k	1300 K
La	–	–	–	Tak	–	3,5%	2300 K	–
Ce	–	–	–	Tak	¹⁴¹ n.e. i ¹⁴⁴ n.e	3,5%	2300 K	–
Pr	–	–	–	Tak	–	3,5%	2300 K	–
Nd	–	–	–	Tak	–	3,5%	2300 K	–
Po południu	–	–	–	Tak	–	3,5%	2300 K	–
sm	–	–	–	Tak	–	3,5%	2300 K	–
ue	–	–	–	Tak	–	3,5%	2300 K	–

Powtórzono uwalnianie produktów rozszczepienia i uranu z dwutlenku uranu (ze zużytego paliwa BWR , wypalenie 65 GWd t ⁻¹ ), który został ogrzany w ogniwie Knudsena . Paliwo ogrzewano w ogniwie Knudsena zarówno z utlenianiem wstępnym, jak i bez, w tlenie o temperaturze ok . 650 K. Stwierdzono, że nawet w przypadku gazów szlachetnych do uwolnienia ich ze stałego tlenku uranu wymagana jest wysoka temperatura. W przypadku paliwa nieutlenionego wymagane było 2300 K, aby uwolnić 10% uranu, podczas gdy paliwo utlenione wymagało tylko 1700 K, aby uwolnić 10% uranu.

Według raportu dotyczącego Czarnobyla użytego w powyższej tabeli 3,5% następujących izotopów w rdzeniu zostało uwolnionych ²³⁹ Np, ²³⁸ Pu, ²³⁹ Pu, ²⁴⁰ Pu, ²⁴¹ Pu i ²⁴² Cm.

Degradacja całego elementu paliwowego

Woda i cyrkon mogą reagować gwałtownie w temperaturze 1200 ° C, w tej samej temperaturze okładzina cyrkonowa może reagować z dwutlenkiem uranu, tworząc tlenek cyrkonu i stopiony stop uranu z cyrkonem .

PHEBUS

We Francji istnieje obiekt, w którym można doprowadzić do topnienia paliwa w ściśle kontrolowanych warunkach. W programie badawczym PHEBUS paliwa zostały dopuszczone do nagrzewania się do temperatur przekraczających normalne temperatury pracy, paliwo, o którym mowa, znajduje się w specjalnym kanale, który znajduje się w toroidalnym reaktorze jądrowym. Reaktor jądrowy jest używany jako rdzeń napędowy do napromieniania paliwa testowego. Podczas gdy reaktor jest normalnie chłodzony przez własny system chłodzenia, paliwo testowe ma własny system chłodzenia, który jest wyposażony w filtry i sprzęt do badania uwalniania radioaktywności z uszkodzonego paliwa. Badano już uwalnianie radioizotopów z paliwa w różnych warunkach. Po zużyciu paliwa w eksperymencie podlega ono szczegółowym badaniom ( PIE ) .

STRYCH

Testy utraty płynu (LOFT) były wczesną próbą określenia zakresu reakcji prawdziwego paliwa jądrowego na warunki w przypadku utraty chłodziwa , finansowane przez USNRC . Obiekt został zbudowany w Idaho National Laboratory i był zasadniczo modelem komercyjnego PWR w zmniejszonej skali . („Skalowanie mocy/objętości” zastosowano między modelem LOFT z rdzeniem 50 MWth a elektrownią komercyjną o mocy 3000 MWth).

Pierwotnym zamiarem (1963–1975) było zbadanie tylko jednej lub dwóch głównych (duża przerwa) LOCA , ponieważ były one głównym przedmiotem przesłuchań w sprawie „tworzenia przepisów” w USA pod koniec lat sześćdziesiątych i na początku lat siedemdziesiątych. Zasady te koncentrowały się wokół dość stylizowanego wypadku z dużą awarią oraz zestawu kryteriów (np. stopnia utlenienia paliwa) określonych w „Dodatku K” do 10CFR50 (Kodeks przepisów federalnych). Po wypadku w Three Mile Island szczegółowe modelowanie znacznie mniejszej LOCA stało się równie ważne.

Ostatecznie przeprowadzono 38 testów LOFT, a ich zakres rozszerzono o badanie szerokiego spektrum rozmiarów naruszeń. Testy te posłużyły do zweryfikowania szeregu kodów komputerowych (takich jak RELAP-4, RELAP-5 i TRAC), które były następnie opracowywane w celu obliczenia termohydrauliki LOCA.

Zobacz też

Kontakt stopionego paliwa z wodą i betonem

Woda

W latach 1970-1990 przeprowadzono szeroko zakrojone prace nad możliwością wybuchu pary lub FCI, gdy stopiony „ korium ” zetknie się z wodą. Wiele eksperymentów sugerowało dość niską konwersję energii cieplnej na mechaniczną, podczas gdy dostępne modele teoretyczne wydawały się sugerować, że możliwe są znacznie wyższe wydajności. W 2000 roku napisano na ten temat raport NEA/OECD, w którym stwierdza się, że eksplozja pary spowodowana kontaktem korium z wodą ma cztery etapy .

Wstępne mieszanie
- Gdy strumień corium wchodzi do wody, rozpada się na kropelki. Na tym etapie kontakt termiczny między korium a wodą nie jest dobry, ponieważ warstwa pary otacza kropelki korium, co izoluje je od siebie. metastabilny stan może wygasnąć bez eksplozji lub może zostać wyzwolony w następnym kroku
Wyzwalanie
- Wyzwalacz generowany zewnętrznie lub wewnętrznie (taki jak fala ciśnienia ) powoduje zapadnięcie się warstewki pary między skórą właściwą a wodą.
Propagacja
- Lokalny wzrost ciśnienia spowodowany zwiększonym ogrzewaniem wody może generować zwiększoną wymianę ciepła (zwykle z powodu szybkiej fragmentacji gorącego płynu w chłodniejszym, bardziej lotnym) i większą falę ciśnienia, proces ten może być samowystarczalny. (Mechanika tego etapu byłaby wówczas podobna do mechaniki klasycznej fali detonacyjnej ZND ).
Ekspansja
- Proces ten prowadzi do nagłego podgrzania całej wody do stanu wrzenia. Powoduje to wzrost ciśnienia (w języku laika eksplozję), co może skutkować uszkodzeniem instalacji.

Ostatnia praca

Praca w Japonii w 2003 r. stopiła dwutlenek uranu i dwutlenek cyrkonu w tyglu przed dodaniem do wody. Wyniki fragmentacji paliwa opisano w Journal of Nuclear Science and Technology .

Beton

Recenzję tematu można przeczytać na stronie, a prace nad tematem trwają do dziś; w Niemczech w FZK wykonano pewne prace nad wpływem termitu na beton , jest to symulacja wpływu roztopionego rdzenia reaktora przebijającego się przez dno zbiornika ciśnieniowego do budynku zabezpieczającego .

Lawa wypływa z corium

Korium (stopiony rdzeń) z czasem ostygnie i zmieni się w ciało stałe. Uważa się, że ciało stałe wietrzeje z czasem. Ciało stałe można opisać jako masę zawierającą paliwo , jest to mieszanina piasku , cyrkonu i dwutlenku uranu , która została podgrzana w bardzo wysokiej temperaturze, aż się stopiła. Chemiczny charakter tego FCM był przedmiotem niektórych badań. Uwzględniono ilość paliwa pozostającego w tej postaci w obrębie zakładu. Do usunięcia zanieczyszczenia zastosowano polimer silikonowy .

Stop w Czarnobylu był stopem krzemianowym , który zawierał wtrącenia faz Zr / U , stopionej stali i krzemianu cyrkonu o wysokiej zawartości uranu . Strumień lawy składa się z więcej niż jednego rodzaju materiału — znaleziono brązową lawę i porowaty materiał ceramiczny. Uran do cyrkonu dla różnych części ciała stałego bardzo się różni, w brązowej lawie znajduje się faza bogata w uran o stosunku U: Zr od 19:3 do około 38:10. Faza uboga w uran w brązowej lawie ma stosunek U: Zr około 1:10. Z badania faz Zr/U można poznać historię termiczną mieszaniny. Można wykazać, że przed wybuchem w części rdzenia temperatura była wyższa niż 2000 °C, podczas gdy w niektórych obszarach temperatura przekraczała 2400–2600 °C.

Poziomy radioaktywności różnych izotopów w FCM, które zostały obliczone przez rosyjskich pracowników do kwietnia 1986 r., zauważają, że poziom radioaktywności znacznie się obniżył do tej pory

Korozja zużytego paliwa

Filmy z dwutlenku uranu

dwutlenku uranu można osadzać przez reaktywne napylanie katodowe przy użyciu mieszaniny argonu i tlenu pod niskim ciśnieniem . Zostało to wykorzystane do wytworzenia warstwy tlenku uranu na złotej powierzchni, którą następnie zbadano za pomocą spektroskopii impedancji prądu przemiennego .

Nanocząstki metali szlachetnych i wodór

Według pracy elektrochemika korozyjnego Shoesmitha , nanocząsteczki Mo - Tc - Ru - Pd mają silny wpływ na korozję paliwowego dwutlenku uranu . Na przykład jego praca sugeruje, że gdy stężenie wodoru (H ₂ ) jest wysokie (z powodu korozji beztlenowej stalowej puszki na odpady), utlenianie wodoru na nanocząstkach będzie wywierać ochronny wpływ na dwutlenek uranu. Efekt ten można traktować jako przykład ochrony przez anodę protektorową , w której zamiast anody metalowej reagującej i rozpuszczającej się, zużywany jest gazowy wodór.

Linki zewnętrzne

Testy LOFT

INEL News Idaho National Engineering Laboratory, 4 grudnia 1979 r
Testy LOFT L2-3 zakończone sukcesem , Idaho National Engineering Laboratory, czerwiec 1979
Drugi test małej utraty płynu przeprowadzony w Idaho National Engineering Laboratory, luty 1980 r
[4] [5] [ 6] [7] [8] [9] [10]